Nature：固有手性连续谱束缚态的实验观测

摘要

摘要图
本文报道了一种基于共振超表面的固有手性连续谱束缚态的实验实现。设计的倾斜几何结构同时破坏了平面内和面外的对称性，实现了在可见光频率下接近单位圆二色性（0.93）和超高品质因子（2,663）的手性光学响应。与依赖外部手性或结构各向异性的传统方法不同，本工作展现了固有手性在增强光-物质相互作用中的潜力，为手性光源、检测器、手性传感及非对称光催化等领域的应用开辟了新路径。

关键词

  • 手性连续谱束缚态（Chiral BICs）
  • 圆二色性（Circular Dichroism, CD）
  • 光子自旋角动量（Spin Angular Momentum of Photons）
  • 共振超表面（Resonant Metasurfaces）
  • 纳米光子学（Nanophotonics）
  • 光学手性增强（Optical Chirality Enhancement）

研究背景

光子的自旋角动量与手性特性是非线性光学、量子光学及拓扑光子学的重要研究对象。然而，天然材料的手性较弱，传统实验通常依赖外部手性（例如倾斜入射）或结构各向异性来增强圆二色性（CD）。这些方法虽能生成较强的手性响应，但限制了在高品质因子和固有手性条件下的研究和应用。近年来，共振超表面因其强场增强和高Q因子成为研究固有手性的重要工具。本研究利用倾斜扰动的设计突破了对称性保护的束缚态，实现了固有手性连续谱束缚态，为增强手性光学相互作用提供了新思路。

创新点

  • 首次在实验上实现了固有手性连续谱束缚态（Chiral BICs）。
  • 提出了通过倾斜扰动同时破坏平面内和面外对称性的设计策略。
  • 在可见光频率下实现了接近单位的圆二色性（CD = 0.93）和超高品质因子（Q = 2,663）。
  • 验证了手性光学响应的固有性，无需外部偏振转换或结构各向异性。

研究内容

本文设计了一种基于TiO2超表面的固有手性连续谱束缚态（Chiral BICs）。通过对矩形纳米孔施加倾斜扰动（平面内变形角 \( \alpha \) 和面外倾斜角 \( \phi \)），破坏了平面和面外镜面对称性，使得超表面支持固有手性束缚态。实验中，使用电子束光刻与离子束刻蚀制备了超表面结构，扫描电镜图像验证了几何设计的准确性。光学表征结果显示，在左圆偏振光（LCP）和右圆偏振光（RCP）激发下，结构表现出高达0.93的圆二色性和显著的方向性发射特性。此外，实验还探索了 \( \alpha \) 和 \( \phi \) 之间的协同作用关系，提出了优化参数以实现最佳手性响应的方法。与传统依赖外部手性的方案相比，本研究通过固有手性实现了超高Q因子和手性增强，展现了共振超表面在手性光学器件中的应用前景。

图1
图1 | 斜面扰动超表面中的固有手性起源。

(a) 实现固有手性连续体中束缚态（BICs）的斜面扰动超表面的示意图。几何参数为：\(p = 340 \, \text{nm}, w = 210 \, \text{nm}, h = 220 \, \text{nm}\)。 (b) 仅绘制非简并模式的超表面计算带结构图。 (c) 在横截面上，当 \(\alpha \neq 0, \phi = 0\) 和 \(\alpha \neq 0, \phi \neq 0\) 时，光学手性密度 (OCD) 的分布。中间面板突出显示了斜面扰动区域及其介电常数变化 (\(\Delta \varepsilon\))。 (d) 在中央 \(x\)-\(y\) 平面上的电场（\(E_\text{in-plane}\)）和磁场（\(H_\text{in-plane}\)）的分布，分别对应于无斜面扰动（左）和有斜面扰动（右）的情况，并标注了相应的电偶极子 \(p\) 和磁偶极子 \(m\)。

图2
图2 | 斜面扰动超表面的设计、制造和表征。

(a) 随斜面角度变化的不同准-BICs 的不平衡光学手性密度 (OCD) 积分值。 (b) 随不同几何扰动参数（\(\alpha\) 和 \(\phi\)）变化的 \(k\)-空间中 C 点的演变。红色和蓝色椭圆分别代表右旋圆偏振 (RCP) 和左旋圆偏振 (LCP)，黑线表示线偏振。 (c) 制造的超表面侧视图（左）和横截面（右）的扫描电子显微镜 (SEM) 图像。比例尺：300 \(\text{nm}\)。 (d) 超表面在 LCP（左）和 RCP（右）入射下的角分辨透射光谱，分别来自模拟（顶部）和实验（底部）。

图3
图3 | 实现手性 BIC 的几何扰动内在关系。

(a) 不同斜面角 (\(\phi\)) 下实验和模拟中 C 点的位置（入射角）的演变。 (b) 当 \(\alpha = 0.12\) 时，CD 幅值随斜面角度 (\(\phi\)) 的变化关系，包括理论、模拟和实验结果。 (c) 最大化 CD 时 \(\phi\) 和 \(\alpha\) 的关系。实验数据点通过线性关系拟合（Exp._fit）。

图4
图4 | 固有手性 BIC 启用的巨量 CD 和高 Q 因子。

(a) 在 LCP 和 RCP 入射下，分别测量的 68 \(\mu \text{m}\) 和 200 \(\mu \text{m}\) 超表面样品的反射光谱。标注了其 CD 和 Q 因子。 (b) 在圆极化基底上测量的 200 \(\mu \text{m}\) 样品的反射矩阵 \(R\)。 (c) 与本工作比较的一些典型实验研究中的 CD 和 Q 因子结果。这些结果根据 CD 信号的来源分为两类：固有手性和涉及外在手性。

结论与展望

本研究通过设计倾斜扰动超表面实现了固有手性连续谱束缚态，达到了接近单位的圆二色性和超高Q因子，为增强手性光-物质相互作用提供了有效策略。未来研究方向包括扩展设计至更宽光谱范围，并探索其在量子光学、手性传感及非对称光催化中的潜在应用。

论文直达

原文标题：Observation of intrinsic chiral bound states in the continuum

原文卷期号：Nature 2023, 613, 474–478

点击以下链接阅读原文：

原论文链接 >>>